近日，国际著名期刊《美国化学会志》（J. Am. Chem. Soc.）在线发表了武汉大学在人工光合作用领域的最新研究进展。论文题为“利用金属有机框架构筑分子隔间以促进二氧化碳可见光转化效率”（“Molecular Compartments Created in Metal-Organic Frameworks for Efficient Visible Light Driven CO₂ Overall Conversion”）。第一署名单位为武汉大学，武汉大学2021级博士研究生赵铖彬为第一作者，武汉大学邓鹤翔教授、江卓研究员为共同通讯作者。

每分钟辐照到地球表面的太阳能相当于4亿吨煤燃烧所产生的能量，因此发展高效的太阳能利用策略，不仅可丰富现有能源结构，还可降低大气中CO₂的排放。目前植物的太阳能利用效率高于一般人工光合体系，这得益于植物细胞经过亿万年自我进化，形成功能精准分区的“分子隔间”，通过“分子隔间”的协同作用，将照射到植物表面的光子高效转化为电子，最终产生葡萄糖和氧气。

借鉴植物光合作用转化策略，研究人员首次将TiO₂纳米颗粒装载到介孔金属有机框架中（Metal-organic frameworks, MOFs）中，并在紫外光照射下实现CO₂转化效率量级上的突破（ Nature, 586, 549-554）。由于紫外光在太阳光谱中的占比不超过5%，而可见光的占比高达43%，因此团队成员进一步将可见光响应的窄禁带半导体（WO₃和WO₃·H₂O）生长在Fe基MOF的介孔孔道中，并通过同步辐射X射线衍射及中子散射技术联用，确定纳米颗粒在MOFs孔道内的连接和排列方式。CO₂还原结果表明，该“分子隔间”在可见光(λ ≥ 420 nm)照射下，CO₂还原速率提升到0.49  mmol·g^-1·h^-1，并首次将420 nm波段下的表观量子产率突破到1.5％。谱学结果表明，效率的提升来自于WO₃·H₂O纳米颗粒沿介孔I<110>方向的有序排列，可快速将辐照到材料表面的光子转化为电子并加以利用。这项工作为如何借助多孔材料构筑高效“分子隔间”提供理论和实践指导。

上述研究成果合作者还包括上海科技大学博士后周毅，华南理工大学殷盼超教授，东莞散裂中子源柯于斌研究员及武汉大学研究生刘寅。此工作获得了国家重点研发计划和国家自然科学基金的资助。武汉大学科研公共服务共享平台，上海同步辐射光源(SSRF)，东莞散列中子源(CSNS)，日本大型同步辐射设施(SPring-8)以及澳大利亚同步辐射光源(AS)为此项工作的开展提供了有力的支撑。

文章链接：https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/jacs.2c10687

                                                                                                （供稿：江卓 审稿：郭宇铮 徐箭 责编：唐舟）